Pada tanggal 11 Februari 1928 saat umur 18 tahun, Busby menandatangani kontrak dengan Manchester City senilai £ 5 per minggu selama satu tahun,[3] dengan ketentuan dia bisa meninggalkan City pada akhir kesepakatan jika ia masih ingin beremigrasi ke Amerika Serikat dengan ibunya. Akhirnya 18 bulan lebih setelah penandatanganan kontrak pertama untuk City, dia memutuskan untuk tinggal dan melakukan debut untuk City pada tanggal 2 November 1929 ketika ia bermain sebagai gelandang serang kiri di kandang Middlesbrough dalam liga di Divisi Pertama dan menang 3-1. Dia tampil 11 kali untuk City selama musim itu, dan mencetak 5 gol.
Selama musim 1930-31, manajer City Peter Hodge memutuskan bahwa bakat Busby bisa lebih baik bila ditempatkan sebagai gelandang bertahan bagian kanan.[3] Di posisi barunya, Busby membuat reputasi sebagai pemain cerdas dan menjadi pengumpan bola yang akurat. Pada tahun 1930, Manchester United melakukan penyelidikan tentang transfer Busby di rival sekota mereka, tetapi mereka tidak dapat membayar biaya £150 untuk menuntut City.
Pada musim 1931-32, Busby mapan di tim utama, dengan hanya tidak tampil dalam satu pertandingan musim itu. Pada tahun 1930-an Manchester City sangat kuat di Piala FA, mereka mencapai semifinal pada tahun 1932, dan final pada 1933 sebelum akhirnya memenangkan turnamen tahun 1934. Namun, dari paruh kedua musim 1934-35, kostum nomor 4 Busby dipakai oleh Jack Percival dan Busby dijual ke Liverpool dengan transfer £ 8.000 pada tanggal 12 Maret 1936, telah membuat lebih dari 200 kali tampil untuk Manchester City.
Dia melakukan debut untuk The Reds hanya dua hari kemudian, pada tanggal 14 Maret, di kandang Huddersfield Town dimana pertandingan tersebut berakhir dengan kekalahan Liverpool 1-0. Busby membuka rekening golnya dengan mencetak gol sebulan kemudian - pemogokan menit ke-47 nya membantu timnya bermain imbang 2-2 dengan Blackburn Rovers di Ewood Park. Busby segera memakai nomor 4 dalam kostumnya, menggusur Ted Savage yang sebelumnya memakai nomer tersebut.
Matt Busby jarang melewatkan satu pertandingan pun selama tiga musim berikutnya. Konsistensi ini akkhirnya membuat Busby dipercaya menjadi kapten Liverpool dan ia memimpin klub dengan perbedaan yang besar. Disamping Jimmy McDougall dan Tom Bradshaw, Busby dianggap oleh banyak orang sebagai gelandang terbaik Liverpool yang pernah ada.

Busby hanya membuat satu penampilan internasional resmi untuk Skotlandia. Dia bermain dalam kejuaraan British Home Championship dan kalah dari Wales 3-2 di Ninian Park, Cardiff, pada tanggal 4 Oktober 1933.[8] Busby juga membuat tujuh kali tampil untuk Skotlandia melawan Inggris selama Perang Dunia Kedua, memenangkan satu dari pertandingan tersebut, tetapi pertandingan ini dianggap tidak resmi. Dia mewakili Skotlandia Liga XI dalam pertandingan antar liga pada tahun 1941, sementara ia adalah seorang pemain tamu Hibernian

[img] [url]http://upload.wikimedia.org/wikipedia/commons/7/7b/Sir_Matt_Busby_Way.jpg [/img] [/url]